Au cours des années 1950, il deviendra très populaire avec son personnage du Capitaine Aubert dans le télé-roman Cap-aux-sorciers.

Il sera de plusieurs films dont I Confess d'Alfred Hitchcock (1953).
Bingo de Jean-Claude Lord (1974),
Jésus de Montréal de Denys Arcand (1989).

Au cours de sa carrière, Gilles Pelletier a joué dans de nombreux téléthéâtres.

En 1964, avec sa compagne de vie Françoise Graton et Georges Groulx, il fonde la Nouvelle compagnie théâtrale (NCT) dont la vocation demeure d'initier les étudiants au répertoire classique.

Il y signe plusieurs mises en scène en plus d'y défendre de nombreux rôles-titres (dont Philoctète de Sophocle, Macbeth de Shakespeare, Le Cid de Corneille et Cyrano de Bergerac d'Edmond Rostand).

En 1982, Gilles Pelletier quitte la direction de la NCT (qui deviendra le Théâtre Denise-Pelletier en 1997).

Il continuera une carrière très active au cinéma, au théâtre et à la télévision (entre autres dans le très populaire télé-roman L'Héritage de Victor-Lévy Beaulieu).

Un vrai gentleman et toujours alerte malgré les années qui passent, il a 85 ans et il a encore des projets...